北京时间2月14日3时，复旦大学张波、徐一飞、段赛、徐昕合作团队的研究成果以《熟化诱导嵌入形成的超稳定析氧反应电催化剂》（“Ultrastable supported oxygen evolution electrocatalyst formed by ripening induced embedding”）为题，发表于《科学》（Science）主刊。复旦大学高分子科学系专任副研究员石文娟（负责实验合成部分，张波团队成员）、化学系专任副研究员申同昊（负责理论部分，徐昕团队成员）为论文共同第一作者。
该论文设计了一种以Ir金属颗粒嵌入到CeO2载体表面的嵌入型催化剂，以解决电解水反应中催化剂的活性和稳定性问题。
首先，由徐昕团队负责计算模拟，以确定CeO2载体和表面Ir颗粒生长速度相匹配的实验条件。由于反应涉及近百万个原子，同时合成过程长达3个小时，极具挑战。即便采用最先进的机器学习加速分子动力学方法，利用3万个CPU和3万个GPU，仍需约4.5年，难以实现。因此必须发展全新的算法进行模拟。利用徐昕教授独创的“快慢过程分离”的思想，理论计算团队采用全原子动力学蒙特卡洛方法，反复调整思路、优化算法，最终在单个CPU计算机上实现了1小时内完成一次合成过程的模拟，为实验条件的摸索提供了定量的理论分析。
理论模拟表明，只有保持高能晶面的持续生长，才能实现金属颗粒在载体表面的嵌入，其中载体生长速度和金属成核速度相匹配是关键。基于这一理论认识，实验研究团队利用超声和加热共同作用，大大加速了纳米晶体自发长大（熟化）的速度，构建了理论预言的匹配关系。为了让催化剂合成生长过程“眼见为实”，实验研究团队利用冷冻透射电镜(CryoTEM)以及冷冻电子断层扫描技术（CryoET），通过时间分辨的合成过程，清楚地看到Ir颗粒长大与嵌入的过程。观测结果和全原子动力学蒙特卡洛（KMC）方法的模拟结果完全吻合，确认了载体生长和催化剂成核速率之间的匹配，证明了合成策略的有效性。
利用合成的嵌入型催化剂，实验研究团队进行了长达6000小时的PEMWE工况测试。结果显示，嵌入型催化剂能有效防止了铱颗粒的溶解、脱落和团聚，显著提高了催化剂在长期运行中的活性和稳定性。在工况电流密度（3 A/cm2）下，使用该催化剂的电池电压低至1.72 V，电压衰减率仅为1.3 μV/h，贵金属负载总量仅为0.4 g/cm2，全面超出相关国际指标（如美国国家能源局2026设计指标）。根据实验结果估算，由此制备出来的PEMWE设备寿命高达15年以上。这些结果证明了嵌入型催化剂设计策略的可行性。
理论研究指出，这种合成嵌入型催化剂设计策略是普适的。为了验证这一点，实验团队通过控制载体生长和金属成核速度的匹配，成功合成了包括Ir/ZrOx、Pt/CeOx、Ru/TiOx等一系列金属氧化物组合的嵌入型催化剂，为稳定催化剂的合成开辟了一条全新的道路。
论文链接：https://www.science.org/doi/10.1126/science.adr3149
